本网讯 (通讯员 李非非 杨晨晨 侯赛因)近日,我校孟加拉国籍硕士研究生塔里克·侯赛因(Tariq Hossain)在武汉工程大学材料科学与工程学院李非非副教授的指导下于国际知名期刊《ACS Catalysis》(期刊中文名:ACS催化,美国化学会的旗舰期刊,被公认为催化领域的国际顶尖杂志之一,在中科院 SCI 期刊分区中,被归类为化学类 1 区 Top 期刊,JCR一区)上发表学术论文,武汉工程大学为第一署名与通讯单位,论文的指导教师与通讯作者为材料科学与工程学院李非非副教授。

论文题目为《氮掺杂碳包覆铜/氧化亚铜复合催化剂调控电化学二氧化碳还原选择性生成甲烷或乙烯》(英文题目:《Steering Electrochemical CO2 Reduction Selectivity toward CH4 or C2H4 on N Doped Carbon-Coated Cu/Cu2O Composite Catalysts》)。此研究强调表面修饰在稳定催化剂活性位点方面的有效性,为合理设计高效、稳定的电化学二氧化碳还原催化剂提供了重要的见解,同时也为解决温室气体实现我国“双碳”战略目标提供新思路。文章指出大气中温室气体二氧化碳浓度的增加将导致严重的环境问题,电化学二氧化碳还原技术能够利用可再生能源产生的电能,将二氧化碳转化为高值化学品或燃料(如一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醇等),有望实现绿色电能的高效储存/利用,并同时缓解温室气体效应。但目前这一研究仍面临着超电势高、选择性差、并伴随有严重的氢析出副反应等挑战。

氮掺杂碳包覆铜/氧化亚铜复合催化剂调控电化学二氧化碳还原选择性生成甲烷或乙烯
针对这一挑战,该研究工作通过将乙酰丙酮铜(Cu(acac)2)与不同量的硝酸钾(KNO3)进行退火处理,制备了一系列不同Cu/Cu2O比和氮掺杂水平的氮掺杂碳包覆Cu/Cu2O复合催化剂,该催化剂可以调控电化学CO2还原生成甲烷或乙烯(图2)。原位形成的碳涂层能够稳定阴极电位下Cu催化剂的结构,有利于电化学CO2还原反应的稳定性。通过CO程序升温解吸(TPD)和原位红外光谱表征,发现Cu0和Cu+位点的协同催化,促进了催化剂表面生成高覆盖、强吸附的*CO中间体,从而增强了C-C耦合,生成C2+产物(乙烯)。相对应的,只有Cu0催化位点的催化剂表面表现出低覆盖率和弱吸附*CO,有利于其加氢/脱氧生成甲烷产物。

H型电解池中检测氮掺杂碳包覆铜/氧化亚铜复合催化剂调控电化学二氧化碳还原选择性生成甲烷或乙烯产物图
该研究工作通过设计构筑催化剂活性位点,阐明结构-性能关系,为合理设计高效、稳定的电化学二氧化碳还原催化剂提供了重要的指导策略,这一进展是朝着大规模碳利用/“减碳”技术迈出的重要一步。

塔里克·侯赛因(左)与导师李非非副教授(右)
此次留学生发表高水平研究论文,是学校留学生教育教学成果的生动体现。一直以来,学校致力于培养具有国际视野、创新能力与跨文化交流素养的留学生人才,国际学院与各培养学院齐心协作,通过优化课程体系、强化导师指导、搭建科研平台等举措,为留学生营造了优质的学术环境。李非非副教授作为留学生硕导,一直致力于探索一个适合来华留学生的研究生人才培养模式,通过日常极为耐心的指导,加速了留学生的科研进程。该生的这一成果不仅彰显了学校在留学生教育教学目标上的精准落实,更意味着学校在推动留学生教育高质量发展进程中迈出了坚实有力的一步。未来学校将继续深化来华留学生教育教学改革,助力更多留学生在学术领域绽放光彩,为学校的教育国际化、国际交流与合作工作贡献更多力量 。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c04589
(审稿:江学良 桂展鹏 )